Das Spiel enthüllt die Geschichte des ikonischen Charakters, bevor er auf die Gefährten trifft: Während seiner Reise vom Mordor ins Reich der Waldelben trifft Gollum auf altbekannte und neue Charaktere. Er muss sich auch mit seinem anderen Ich, dem alternden Hobbit Sméagol, auseinandersetzen. Der Herr der Ringe: Gollum basiert auf der legendären Der Herr der Ringe-Trilogie von J.R.R. Tolkien und erzählt von Gollums Erlebnissen im Verborgenen der ersten Kapitel von Die Gefährten. Nachdem er seinen kostbaren Ring an Bilbo Beutlin verloren hat, entscheidet sich Gollum dazu, das Nebelgebirge zu verlassen und begibt sich auf ein gefährliches Abenteuer durch Mittelerde.
Dabei trifft er auf vertraute Charaktere aus den Büchern sowie neue potenzielle Verbündete und Feinde. Es liegt in der Hand der Spieler, ob Gollum bei entscheidenden Momenten die Oberhand behält oder sich eher auf die Seite seines Hobbit-Ichs Sméagol stellt. Um den Gefahren zu entkommen, denen er auf seinen Abenteuern begegnet, muss Gollum all seine List einsetzen, sich ablenken und an seinen Feinden vorbeischleichen, während er die vertikal angelegten Umgebungen erklimmt.
